如果由于您添加、提交和推送了一个已经是Git存储库（包含.Git）的文件夹而意外添加了子模块，那么您将没有.gitmodules文件可供编辑，或者.Git/config中的任何内容。在这种情况下，您只需要：

git rm --cached subfolder
git add subfolder
git commit -m "Enter message here"
git push

FWIW，在执行git添加之前，我还删除了.git文件夹。

以下是我所做的：

1.）从.gitmodules文件中删除相关部分。您可以使用以下命令：

git config -f .gitmodules --remove-section "submodule.submodule_name"

2.）准备.gitmodules更改

git add .gitmodules

3.）从.git/config中删除相关部分。您可以使用以下命令：

git submodule deinit -f "submodule_name"

4.）删除gitlink（无尾斜杠）：

git rm --cached path_to_submodule

5.）清理.git/模块：

rm -rf .git/modules/path_to_submodule

6.）承诺：

git commit -m "Removed submodule <name>"

7.）删除现在未跟踪的子模块文件

rm -rf path_to_submodule

我发现deinit对我很好：

git submodule deinit <submodule-name>    
git rm <submodule-name>

从git文档：

解交织注销给定子模块，即删除整个子模块$名称git/config中的部分及其工作树。

使用git v2.7.4，简单的3个步骤就可以了。

git submodule deinit -f -- a/submodule    
git rm -f a/submodule
git commit

除了这些建议之外，我还必须rm-Rf.git/modules/path/to/submodule，才能添加一个同名的新子模块（在我的例子中，我用原来的fork替换了一个fork）

可以通过运行git rm＜submodule path＞和git commit来删除子模块。这可以使用git-restore撤消。删除将删除超级项目的跟踪数据，这些数据既是gitlink条目，也是.gitmodules文件中的部分。子模块的工作目录从文件系统中删除，但Git目录被保留下来，以便可以在不需要从另一个存储库获取的情况下签出过去的提交。要完全删除子模块，请另外手动删除$GIT_DIR/modules/<name>/。

来源：git help子模块